Методические рекомендации по определению активности 14С

Методические рекомендации по определению актив­ности 14С в объектах окружающей среды для целей радиоэкологии*

 

 М.А. Кулькова, к.г.-м.н., доцент

 

Радиогеохимический мониторинг является основным методом получе­ния регулярной и системно организованной информации о пространствен­ном распределении радиоактивных (и в том числе техногенных) элементов или их изотопов и закономерностях их мобилизации, транзита, локализа­ции и фиксации. Для его осуществления необходимо создание регулярной сети точек наблюдений, позволяющей с достаточной полнотой охватить изучаемые элементы неоднородности и охарактеризовать их с допустимой достоверностью.

Мониторинг, осуществляемый по однолетней растительности, позво­ляет устанавливать сезонные колебания концентрации радиоуглерода, и таким образом достаточно чутко реагировать на изменение радиоэкологи­ческой ситуации в районе действующих атомных станций.

 

Изучение распределения радиоуглерода по годовым кольцам дает воз­можность получения ретроспективных оценок радиоактивного загрязнения окружающей среды на достаточно больших промежутках времени.

Мониторинг поверхностных и подземных водных систем является важ­ным для анализа распределения радиоуглерода в атмосферных осадках, на водосборных площадях и поступления в грунтовые воды. Это позволяет охарактеризовать процессы распределения природного и антропогенного радиоуглерода в атмосфере и гидросфере.

 

С радиоэкологическим мониторингом тесно связаны радиоэкологиче­ское картирование и прогнозирование. При этом картирование (картогра­фирование радиоэкологических показателей) следует рассматривать как основу мониторинга, а прогнозирование – как важнейшее его следствие.

 

Пробы воды из открытых водоемов и водотоков отбираются из поверх­ностного горизонта. Образцы подземных вод отбираются в местах их вы­хода на поверхность в чистые пластиковые бутылки, объемом 0,5 л. Об­разцы снежного покрова отбираются несколько раз за сезон. Первый раз отбирается первый снег, только что выпавший, второй раз — образцы из нижнего, верхнего и среднего слоев снежного разреза, третий раз — об­разцы снега в конце сезона. Пробы травы, почвы собирают в чистые пла­стиковые пакеты и высушиваются при температуре 105оС в сушильном шкафу. Образцы древесных кернов отбираются ручным древесным буром. После подсчета ширины древесных колец керны разделяются на кольца, древесные кольца хранятся отдельно друг от друга, подписанные, в чистых целлофановых пакетиках.

 

Установка для окисления проб PerkinElmer 307 предназначена для ав­томатизированной подготовки проб, используемых при жидкостном сцин­тилляционном анализе. Прибор осуществляет окисление пробы и сбор об­разовавшихся при окислении радионуклидов — трития и углерода–14 — в индивидуальные счётные флаконы. Проба сжигается в потоке кислорода; в процессе её горения образуется вода и двуокись углерода. Радионуклид­ные компоненты в виде сверхтяжёлой (тритиевой) воды и радиоактивной двуокиси углерода разделяются при помощи конденсатора и химического уловителя избирательного действия (абсорбента углерода). Необходимые для исследования компоненты собираются в счётные флаконы.

 

Подготовка проб методом окисления позволяет анализировать твёрдые, жидкие и нерастворимые препараты, анализ которых нередко затрудняют гео­метрические факторы и/или самопоглощение. Кроме того, окисление устра­няет фактор цветового гашения, а при химическом гашении уменьшает фон детектора и разброс отсчётов.

Установка для окисления проб PerkinElmer 307 способна выделять нук­лиды трития и углерода–14 из проб с двумя метками, которые позволяют точ­нее определять наличие и количественное содержание обоих нуклидов.

 

Пробы сжигаются в кислородной атмосфере. Для воспламенения исполь­зуется запальная корзина, представляющая собой платиновый нагревательный элемент, развивающий высокую температуру. Время горения устанавливается оператором установки (от 0 до 5 минут при 60 Гц и от 0 до 6 мин при 50 Гц) в зависимости от состава и размера сжигаемой пробы. Сжига­ние пробы приво­дит к окислению всех изотопов углерода (включая углерод–14) и образованию углекислого газа. Пройдя систему сбора трития, газ посту­пает в систему сбора углерода–14 и накапливается в реакционной колонне, за­полненной абсорбен­том CARBO–SORB® E. Абсорбент улавливает радиоак­тивную двуокись угле­рода и образует карбамат, который с помощью сцинтил­лятора углерода–14 PERMAFLUOR® E+ смывается в счётный флакон для сбора углерода–14. Об­разовавшийся в результате окисления углерода–14 угле­кислый газ собирается в зоне уловителя углерода–14. Все испарения и газы, которые не задержал блок сбора трития, поступают в блок сбора двуокиси уг­лерода — гофрированную трубу реакционной колонны, заполненную абсор­бентом двуокиси углерода (рис. 4).

 

В результате экзотермической реакции взаимодействия углекислого газа с абсорбентом колонны образуется карбамат; выделившаяся при этом теплота приводит к тому, что некоторая часть абсорбента испаряется и скапливается в верхней части колонны. Чтобы обеспечить высокую сте­пень извлечения углерода–14, пары абсорбента направляются в конденса­тор, сгущаются, и после промывки конденсатора жидким сцинтиллятором углерода–14 возвращаются на участок сбора. По окончании цикла сжига­ния пробы реакционная колонна также промывается жидким сцинтиллято­ром, и образовавшийся в ней карбамат сливается в соответствующий счёт­ный флакон. Оставшиеся в системе газы выводятся наружу через сливной бак. Выход радиоуглерода составляет >97%.

 

 

Рис. 4. Схема работы SampleOxidizer307

 

Образцы весом 0,1–1,5 г сжигаются в установке SampleOxidizer307, количество подаваемых реактивов выбирается с учетом веса образца CARBO–SORB® E (6–7 мл) + PERMAFLUOR® E+(10 мл).

Активность 14С измеряется на низкофоновом жидкостном сцинтилля­ционном счетчике Quantulus 1220 [26, 27, 28], время измерения одного об­разца составляет 1200 мин.

 

С помощью жидкостного сцинтилляционного счетчика также устанав­ливается SQP параметр, который характеризует гашение образца и опреде­ляется как 1% от хвостовой части спектра внешнего стандарта, т.е. количе­ство каналов, за пределами которых находится 1% общего счета (рис.5) В качестве внешнего стандарта используется капсула с 152Eu.

 

Рис.5. Спектры образцов 14С и внешнего стандарта изотопа 152Euразной степени гашения.SQP(E) — SampleQuenchParameterof isotope152Eu(37kBq)

 

Оптимальные расчетные границы окна, которые были установлены, со­ставляют 144–372 канала, в которые входит 93% всего спектра 14С и 77% спектра фона. Показатель качества в этом случае составляет от 16 до 18,4%.

 

Спектр радона (450–700 канала), который появляется при измерениях, можно «отсекать», устанавливая границу окна.

 

В качестве эталонов используют внутренние стандарты kit для водных и органических образцов (1210–121), разработанные фирмой Pacard.

 

В качестве фонового образца может быть использован пустой образец счетного коктейля.

 

Для обработки результатов применяется программное обеспечение, разработанное фирмой Wallac EASY View Spectrum Analysis Program (Version 1.0).

 

Измеренная активность образца вычисляется как отношение активно­сти к стандарту:

а14 = А/Аs*102 (pMC), и оценивается в pMC = процент современного углерода.

 

* Радиоуглерод (14С) в окружающей среде и метод радиоуглерод­ного датирования: Учебно–методическое пособие. Кулькова М.А. — СПб.: Изда­тельство РГПУ им. А. И. Герцена, 2011. — 40 с.